La collezione del Museo d'arte dei Grigioni rispecchia la storia dell'arte grigionese a partire dalla fine del XVIII secolo fino ai giorni nostri. La collezione non comprende solo singole opere significative e gruppi di opere completi di artisti grigionesi conosciuti a livello nazionale e internazionale come Angelika Kauffmann, la famiglia Giacometti, Andreas Walser, Alois Carigiet, Lenz Klotz, Matias Spescha, Not Vital, HR Giger o Zilla Leutenegger. All'interno della collezione si trovano anche lavori di artisti con riferimento al Cantone dei Grigioni quali Giovanni Segantini, Ernst Ludwig Kirchner, Varlin, Roman Signer, Heiner Kielholz, Richard Long oppure Miriam Cahn.

Con questo fulcro della collezione possono essere da un lato trasmessi caratteristici tratti fondamentali e d'altro lato può essere presentata una selezione di singole posizioni che arricchiscono l'immagine del paesaggio culturale grigionese.