Die Sammlung des Bündner Kunstmuseums widerspiegelt die Geschichte der Bündner Kunst seit Ende des 18. Jahrhunderts bis in die Gegenwart. Dazu zählen nicht nur bedeutende Einzelwerke und umfangreiche Werkgruppen von national und international bekannten Bündner Künstlerinnen und Künstlern wie Angelika Kauffmann, der Familie Giacometti, Andreas Walser, Alois Carigiet, Lenz Klotz, Matias Spescha, Not Vital, HR Giger oder Zilla Leutenegger. In der Sammlung befinden sich auch Arbeiten von Kunstschaffenden mit Bezug zum Kanton Graubünden wie Giovanni Segantini, Ernst Ludwig Kirchner, Varlin, Roman Signer, Heiner Kielholz, Richard Long oder Miriam Cahn.
Mit diesem Sammlungsschwerpunkt können einerseits charakteristische Grundzüge vermittelt und anderseits ausgewählte Einzelpositionen vorgestellt werden, die das Bild der Bündner Kulturlandschaft bereichern.